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電芬頓過程及其新興應(yīng)用的最新進(jìn)展

       法國(guó)古斯塔夫·埃菲爾大學(xué)（前身主要是巴黎東馬恩拉瓦雷大學(xué)）Mehmet A. Oturan團(tuán)隊(duì)在Critical Reviews in Environmental Science and Technology（CREST，《環(huán)境科技評(píng)論》）期刊發(fā)表題為“電芬頓過程及其新興應(yīng)用的最新進(jìn)展（Recent advances in electro-Fenton process and its emerging applications; 2023, 53(8): 887-913）”的特邀綜述。

       電芬頓（Eelectro-Fenton, EF）工藝是一種先進(jìn)的電化學(xué)氧化工藝，作為一種清潔有效的廢水處理技術(shù)，它在過去三十年中取得了長(zhǎng)足的發(fā)展。盡管傳統(tǒng)EF已被證明能有效降解或礦化有機(jī)污染物，其在工業(yè)規(guī)模發(fā)展方面仍面臨一些不利因素。最近，EF工藝的研究主要集中在通過改良操作參數(shù)、電極材料、反應(yīng)器配置以及與其他處理方法相結(jié)合等方面，以提高其有效性。這篇綜述主要評(píng)估了EF工藝當(dāng)前的狀態(tài)，并介紹其最新的進(jìn)展，例如 3D-EF、螯合物-EF、自供電EF、脈沖電流EF、生物EF、sono-EF、亞硫酸鹽-EF、黃鐵礦-EF和高鐵酸鹽-EF等；以及EF工藝的新興應(yīng)用，如消毒、增值產(chǎn)品合成以及從水中去除新興污染物等。不同改良或混合EF工藝的適用性將從H2O2生成、降解動(dòng)力學(xué)、礦化效率和成本效益等方面進(jìn)行討論。這篇綜述旨在全面評(píng)判EF工藝的最新發(fā)展和進(jìn)步，旨在提供一種有效的方法處理含頑固污染物的廢水。

圖1 圖文摘要（Graphic Abstract）

主要內(nèi)容

       自2000年以來，EF以其卓越的性能、簡(jiǎn)單性和成本效益贏得了研究人員的信任。根據(jù)改良的性質(zhì)，EF相關(guān)工藝可分為兩類：（1）EF工藝改良和（2）混合EF工藝（圖 2）。在EF工藝改良中，傳統(tǒng)的EF工藝會(huì)被輕微修改，以提高工藝的效率或降低成本。過氧凝固（Peroxi-coagulation, PC）、費(fèi)頓-芬頓（fered-Fenton, FF）和陽極-芬頓（anodic-Fenton, AF）是此類改良工藝的最佳示例。在PC工藝中，鐵或不銹鋼等犧牲陽極被使用以在電解系統(tǒng)中產(chǎn)生亞鐵離子，而非使用傳統(tǒng)EF工藝中的穩(wěn)定陽極。然而，控制亞鐵離子的產(chǎn)生非常困難，最終PC工藝被認(rèn)為是電凝和EF工藝的結(jié)合，需要定期調(diào)節(jié)pH值以提高PC工藝的礦化效率，因?yàn)镋F工藝在酸性條件下占主導(dǎo)地位，而電凝過程在堿性和中性pH條件下占主導(dǎo)地位。FF和AF過程是EF和PC工藝的改進(jìn)版本，其中H2O2會(huì)從外部添加到系統(tǒng)以提高效率。

       在混合EF工藝中，額外的能量會(huì)被注入EF系統(tǒng)以提高性能。Sono-EF（SEF）和 photo-EF（PEF）工藝是混合EF工藝的最佳示例。利用超聲波或紫外光，通過分解H2O2和聲空化現(xiàn)象（在SEF的情況下）產(chǎn)生額外的自由基，提高亞鐵離子再生率以及通過超聲波能量連續(xù)清潔以減少電極鈍化，從而提高EF工藝的處理效率。Bio-EF過程（BEF）是混合EF過程的另一種形式，其從生物電化學(xué)過程（例如使用微生物燃料電池）中產(chǎn)生的能量作為EF工藝中的輸入能量。

圖2 EF及相關(guān)流程示意圖

       文章作者進(jìn)一步闡述了傳統(tǒng)EF工藝的優(yōu)缺點(diǎn)，并著重介紹了EF工藝中用于生成H2O2的先進(jìn)電極配置，無曝氣的EF 工藝（圖3），多功能催化劑在芬頓試劑的再生工藝，全鹵化有機(jī)物的降解，活性炭再生應(yīng)用于污染物濃度低的廢水，制氫，EF工藝中的流通式反應(yīng)器，帶軌道電極反應(yīng)器的EF工藝等方面的最新進(jìn)展。

圖3 （a） 內(nèi)部電極曝氣和（b）噴射曝氣器

       EF工藝改良的不同形式，主要包括三維EF（3D-EF）工藝，螯合-EF工藝，自供電EF工藝，脈沖電流EF工藝以及帶反應(yīng)性膜生物反應(yīng)器的EF工藝，以克服傳統(tǒng)EF工藝中的傳質(zhì)速率慢，處理量小，pH值限制，膜污染等缺陷，并進(jìn)一步降低其工藝成本。
此外，作者也介紹了EF技術(shù)與其它工藝相結(jié)合的情況，主要包括EF工藝與亞硫酸鹽/硫酸鹽自由基的偶聯(lián)，與光電催化結(jié)合，與超聲耦合（sono-EF），生物電-芬頓過程，高鐵酸鹽-EF工藝，EF耦合AOPs過程的協(xié)同效應(yīng)等方面。通過與其他廢水處理技術(shù)相結(jié)合，可以顯著提高EF工藝的效率。但與單獨(dú)使用EF相比，PEF、PFCs-EF、PEC-EF和sono-EF的運(yùn)營(yíng)成本較高，其中包括用于輻照/超聲處理的紫外線燈或超聲波的維護(hù)和能耗。因此，在SPEF過程中使用自然陽光（太陽能）源可最大限度地減少PEF的能源和運(yùn)營(yíng)成本，在技術(shù)和經(jīng)濟(jì)上更有效。

       最后，作者介紹了EF工藝在消毒、高增值產(chǎn)品合成以及新興污染物的降解等方面的新興應(yīng)用。

       自 2000 年代初以來，EF 工藝不斷發(fā)展并成為最強(qiáng)大的EAOP之一，用于從水/廢水中去除生物頑固性有機(jī)/無機(jī)污染物。傳統(tǒng)EF工藝中的一些主要缺點(diǎn)，比如pH值限制、催化劑損失等，都已經(jīng)慢慢被克服。不同的EF體系變體的開發(fā)以及不同的混合工藝，都提高了該工藝的效率及適用性，并降低了過程處理成本。

       目前，在處理受污染水中的有毒、持久性有機(jī)/無機(jī)污染物層面，EF工藝作為一種有前景的可持續(xù)技術(shù)脫穎而出。眼下主要的挑戰(zhàn)與智能水解決方案的大規(guī)模應(yīng)用開發(fā)有關(guān)，以保證水行業(yè)的可持續(xù)性，這也是聯(lián)合國(guó)可持續(xù)發(fā)展目標(biāo)6：清潔水和衛(wèi)生設(shè)施的前提。為了實(shí)現(xiàn)這一目標(biāo)，需要設(shè)計(jì)合適的反應(yīng)器（具有低成本和可持續(xù)的電極材料），用實(shí)際廢水進(jìn)行評(píng)估，并與其他處理過程相結(jié)合。因此將來也需要進(jìn)一步進(jìn)行成本比較研究，包括能源消耗，以更好地評(píng)估新興的基于EF工藝技術(shù)的成本效益。

文章來源：環(huán)境科技評(píng)論CREST

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